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北理工化学学院在团簇化学研究领域取得重要进展

文章来源:  发布时间:2016-04-15

来源:校园网 编辑:科学技术研究院 包成刚

  催化剂在化学化工中具有广泛的应用,人类生产生活中超过80%的产品在其制备过程中需要使用催化剂。由于催化剂表面结构复杂、活性的影响因素众多,使用现有手段,研究人员较难直接获得催化剂活性位点的构效关系。利用团簇模型,在条件可控、排除外界干扰的情况下对活性位点进行模拟,可以在单一原子量分辨水平上测量团簇的反应活性。在国家自然科学基金委、北京市自然科学基金委、北理工化学学院原子分子簇科学教育部重点实验室以及张韫宏教授等的大力支持下,化学学院青年教师马嘉璧博士带领的研究小组与中科院化学所何圣贵研究员合作,在团簇化学研究领域取得创新性研究成果。


图1. HNbN−与Pt活化甲烷的活化轨道

  过渡金属氮化物被认为是一种有望代替贵金属的廉价材料。研究人员利用高分辨率质谱技术、光电子成像技术结合理论计算手段,成功合成出具有类铂原子(Pt)反应活性的阴离子HNbN−。HNbN−的活性轨道与Pt原子的活性轨道相近,故而展示出与Pt相近的反应活性。该成果发表在《德国应用化学》(2016, DOI: 10.1002/anie.201511507)杂志上(图1)。铂等贵金属的价格昂贵,储量稀少,因而不可能实现含贵金属催化剂的大规模生成。如何利用储量相对丰富的非贵金属代替贵金属一直是科研人员的梦想之一。该研究为利用非贵金属代替贵金属提供了一种可能的途径,也为如何理性设计非贵金属催化剂提供了思路。《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)是目前国际化学领域最具影响力的综合性刊物之一,该刊物最新影响因子为11.261。


图2. 铈钒氧化物团簇的活性研究

  此外,该团队在过渡金属氧化物团簇方面也取得系列进展。纳米尺寸团簇的研究在气相团簇领域越来越受到重视。团簇离子的反应活性通常会随着其尺寸增长而迅速降低,例如钒氧团簇(V2O5)10+与CH4的反应速率比(V2O5)2+慢两个数量级。该团队研究人员发现:(CeO2)m(V2O5)n+系列团簇可以活化甲烷;通过将铈原子掺入到钒氧团簇阳离子中,可以有效阻止钒氧团簇的聚集,从而阻止团簇活性的下降。该成果发表在《ChemPhysChem》杂志上(2016, DOI: 10.1002/cphc.201501126),被选为外封面(Front Cover)并为作者制作了Cover Profile宣传本文(图2)。这些工作为认识相关催化反应机理提供了新方法和新思路。

  马嘉璧老师于2013年加入我校化学学院物理化学系,目前已发表第一作者及通讯作者SCI论文15篇,1篇JACS(封面文章、热点文章),3篇Angew. Chem. Int. Ed.,其中包含2篇外封面文章。

(审核:胡晓珉)