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北理工化工与环境学院在非贵金属催化领域取得重要进展

文章来源:  发布时间:2016-04-18

来源:校园网 编辑:科学技术研究院 包成刚

  过渡金属在催化领域的应用取得了巨大的成功,原因是其中心原子一般具有未填满的价层d轨道,可表现出多种氧化态;有较高的电荷/半径比,容易与各种配体形成较稳定的配合物;而主族元素有机化合物与过渡金属有机化合物具有截然不同的化学性质。已知的过渡金属有机化学比主族元素有机化学反应性要丰富很多。然而过渡金属催化剂往往资源稀缺,价格昂贵且毒性较大。
  铝元素是地含量仅次于氧和硅的最丰富的金属元素(在地壳中含量7.4%),价格便宜, 无毒且环境友好。将其用于催化有机合成一直是国际化学界的难题。
  杨智副教授课题组在其最近研究成果(Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 10225,Hot Paper)的基础上,设计并合成了新的铝二氢化合物。其催化炔、醇、胺、以及硫醇的硼氢化反应获得了很高的催化产率。相关成果最近发表在J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 2548(美国化学会会志,化学领域顶级期刊,IF=12.1)上。

  该课题组最近合成了含Al-O-C、Al-O-S以及Al-O-N结构片段的新型有机铝化合物,成功将其用于高效催化羰基与TMSCN的加成反应中,并系统的研究了各催化剂所含不同取代基团对催化效果的影响。相关成果最近在著名化学期刊Chemistry-An European Journal(欧洲化学,DOI:10.1002/chem.201505162)上在线出版。

  该课题组采用二价锡前体与硫、硒单质直接氧化还原反应的新方法合成了新型具有杂多金属结构的锡硫簇、锡硒簇: L4Sn4S6和L4Sn4Se6;以其催化己内酯开环聚合反应,获得了高产率、相对高分子量、以及窄分子量分布的高效催化产物;研究并解析了其配位-插入反应机理。相关研究结果发表在无机化学领域著名杂志(Dalton Trans. 2015, 44, 19800, Outside Front Cover,封面文章)。
  课题组的博士生钟明东,硕士生易亚飞为以上研究成果做出重要贡献。该课题组近四年三次获得“校级优秀硕士学位论文”称号(2013孙帅,2014李凯,2016易亚飞)。

  截至目前,杨智副教授在化学类两个国际顶级期刊上(Angew. Chem. Int. Ed.和J. Am. Chem. Soc.)以第一作者共发表论文5篇。


(审核:胡晓珉)